Impacto de la regulación de las emisiones del transporte marítimo en los cambios en la composición de los aerosoles urbanos revelados por modelos numéricos y de receptores

May 13, 2023

npj Clima y ciencia atmosférica volumen 6, número de artículo: 52 (2023) Citar este artículo

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Recientemente se han implementado varios controles de emisiones de envío a escala local y nacional. Sin embargo, es difícil rastrear el efecto de estos en los niveles de PM2.5, debido a la relación no lineal que existe entre los cambios en las emisiones de precursores y los componentes de PM. La Factorización de Matriz Positiva (PMF) identifica que un cambio a combustibles más limpios desde enero de 2020 resulta en reducciones considerables de PM2.5 relacionado con la fuente de envío, especialmente aerosoles de sulfato y metales (V y Ni), no solo en un sitio portuario sino también en un sitio de fondo urbano. El análisis de sensibilidad de CMAQ revela que la reducción de aerosoles inorgánicos secundarios (SIA) se extiende aún más a las áreas del interior a favor del viento desde los puertos. Además, la mitigación de los aerosoles orgánicos secundarios (SOA) en las áreas urbanas costeras se puede anticipar a partir de los resultados del modelado de receptores o de las simulaciones CMAQ. Los resultados de este estudio muestran la posibilidad de obtener beneficios para la salud humana en las ciudades costeras a través de controles de emisiones del transporte marítimo.

Las preocupaciones sobre la contribución de los contaminantes del aire del sector del transporte marítimo a las emisiones globales han sido ampliamente revisadas1,2,3,4. Se estima que las emisiones de los buques transoceánicos representan entre el 5% y el 8% y el 15% de los óxidos de azufre (SOx) y los óxidos de nitrógeno (NOx) antropógenos mundiales, respectivamente1. En promedio, el 70% de los contaminantes atmosféricos de las actividades de transporte marítimo se emiten dentro de los 400 km de las costas, lo que indica la importancia potencial de la carga de contaminación atmosférica de los buques en las ciudades costeras y los niveles globales de partículas5. Se estimó que las emisiones de los buques asociadas con maniobras y alojamiento en el puerto de Los Ángeles contribuyeron al 1,4 % de las PM2,5 primarias observadas 80 km tierra adentro6. Las contribuciones de las emisiones del transporte marítimo se han estimado entre el 1 y el 14 % de las concentraciones de PM2,5 observadas en las regiones costeras europeas, y representan hasta el 25 % de las PM2,5 primarias en áreas críticas1,2,5. La vida más corta de NOx dentro de la pluma de emisiones del barco (~1,8 horas) en comparación con las condiciones marinas ambientales típicas (~6,6 h al mediodía) puede resultar en niveles elevados de aerosoles de nitrato (p. ej., NH4NO3 y NaNO3) cerca de las rutas de navegación7. Asimismo, la tasa de conversión acelerada de dióxido de azufre (SO2) en sulfato (SO42-) en los penachos de envío con elementos metálicos (emitidos por la combustión de fuelóleos pesados) que actúan como catalizadores en los procesos de oxidación, puede explicar los niveles elevados de aerosoles de sulfato. (p. ej., (NH4)2SO4 y NH4HSO4) en la capa límite marina8,9. Además, las masas de aire transportadas enriquecidas en SO2 con condiciones atmosféricas favorables (alta humedad relativa) para la formación de SIA pueden generar aerosoles de sulfato elevados cerca de las ciudades costeras10,11.

El impacto significativo de las emisiones del transporte no solo en la calidad del aire sino también en los resultados adversos para la salud, como enfermedades cardiovasculares, enfermedades respiratorias y muerte prematura, ha sido bien documentado4,12,13,14,15,16,17. Según una encuesta de expertos del proyecto OMS-HRAPIE, las emisiones del transporte marítimo se han considerado una categoría de fuente importante con respecto a la salud a escala mundial, debido al aumento de la contaminación del aire asociado con el aumento del comercio internacional y el uso de combustibles de baja calidad. que resultan en aerosoles que contienen elementos tóxicos16,18,19,20. Se han esbozado las preocupaciones sobre los niveles elevados de metales en los aerosoles, especialmente vanadio (V) y níquel (Ni) en las regiones portuarias21, ya que los penachos de envío con una acidez relativamente alta pueden aumentar la biodisponibilidad de estas especies metálicas8,22,23,24. También se ha abordado el alto potencial de riesgos para la salud de las sustancias químicas orgánicas tóxicas asociadas con las emisiones de escape de los buques, como los hidrocarburos aromáticos policíclicos (PAH) y las dibenzo-p-dioxinas policloradas y los dibenzofuranos policlorados (PCDD/F), y el aumento de nano -partículas, que se originan de las emisiones de escape del transporte marítimo en las regiones costeras se han planteado como preocupaciones4,19,26,27.

Debido a los efectos adversos para la salud informados por la contaminación del aire de los barcos, ha habido un esfuerzo sostenido para mitigar las emisiones del envío a nivel mundial bajo la Convención Internacional para la Prevención de la Contaminación de los Barcos (MARPOL). Uno de los esfuerzos recientes es mejorar la eficiencia del consumo de combustible mediante la adopción de nuevas tecnologías en los nuevos diseños de barcos. Además, cambiar a combustibles más limpios de fuelóleo pesado (HFO) o instalar depuradores son otras opciones para reducir los contaminantes del aire. Al mismo tiempo, muchas autoridades portuarias han preparado planes de incentivos voluntarios para ayudar a los operadores a reducir las emisiones del transporte marítimo cerca de los puertos5. La Organización Marítima Internacional (OMI) implementó recientemente regulaciones sobre las emisiones del transporte marítimo, en las que se exige que el contenido de azufre (S) del fueloil de los barcos se reduzca del 3,5 % al 0,5 % a partir de enero de 2020. Además, las regulaciones más estrictas se han ampliado a todos los barcos en Áreas de Control de Emisiones (ECA) designadas, ya sea mediante el control de los aceites combustibles de envío con menos del límite de 0.1% S o mediante la adopción de políticas voluntarias de reducción de velocidad.

Una comprensión cuantitativa exacta de las contribuciones específicas de la fuente a los niveles de contaminación observados es fundamental para hacer un seguimiento de la eficacia de la implementación de las reglamentaciones sobre las fuentes específicas y para diseñar estrategias de control de la contaminación eficientes. Con respecto al problema de toxicidad asociado con PM2.5 del sector marítimo, estudios recientes han adoptado varias herramientas de distribución de fuentes (es decir, modelos de receptores o modelos numéricos con herramientas tecnológicas de distribución de fuentes de material particulado) para identificar y cuantificar PM2.5 en zonas costeras urbanas27,28,29,30. Sin embargo, la mayoría de los estudios de modelado de receptores en regiones portuarias se han centrado en datos de PM2.5 resueltos químicamente. En la actualidad, solo existe un análisis de distribución de fuentes en profundidad limitado de precursores de PM en fase gaseosa con alta resolución temporal en las regiones portuarias, donde se puede lograr una comprensión detallada de los componentes inorgánicos/orgánicos secundarios en PM2.5 atribuibles a las emisiones del transporte marítimo.

En este trabajo, analizamos el impacto de las regulaciones de emisiones del transporte marítimo en la calidad del aire con un enfoque particular en la composición química de PM2.5 en Busan, las 10 principales ciudades portuarias de contenedores del mundo (http://www.marinetraffic.com)31, 32, donde el sector del transporte marítimo representa el 45 % de las emisiones primarias de PM2,5 en 201933. Aplicación de PMF a tres extensos conjuntos de datos (conjunto de datos de fondo urbano de PM2,5 de 2019–2021, conjunto de datos de puerto de PM2,5 de 2019–2021 y conjunto de datos de iones seleccionados). El conjunto de datos del puerto de espectrometría de masas de tubo de flujo (SIFT-MS) de 2020-2021) permite la identificación cuantitativa del impacto de implementar límites para las emisiones de envío en la composición del aerosol. Además, el análisis de escenarios utilizando simulaciones SMOKE-WRF/FNL-CMAQ identifica los cambios en la distribución espacial del componente químico principal en PM2.5, que surgen de las regulaciones sobre las emisiones del transporte marítimo. Los resultados de este estudio muestran que la carga para la salud de la contaminación del aire se puede reducir en gran medida en las ciudades costeras a través de la gestión de las emisiones del transporte marítimo.

La introducción gradual de estándares más estrictos para el contenido de S del combustible marino se describe en la Fig. 1 complementaria. Como se muestra en la Fig. 1a y la Fig. 2 complementaria, las concentraciones medias mensuales de SO2 en dos sitios de monitoreo de la calidad del aire (AQM) adyacentes a el puerto (en lo sucesivo, el sitio del puerto) en Busan, había estado disminuyendo drásticamente durante varios meses antes de que comenzaran las regulaciones globales sobre el contenido de S en el fueloil de envío en enero de 2020 (del 3,5 al 0,5%). También se observó una tendencia decreciente comparable en los niveles mensuales de SO2 en sitios de fondo urbano donde se utilizaron mediciones por hora en 28 sitios AQM en el interior de Busan, pero en menor medida que en los sitios portuarios (las tasas de reducción de SO2 durante 6 meses antes de implementar la política de combustible con bajo contenido de S fueron 71,4% y 20,0% para sitios portuarios y sitios de fondo urbano, respectivamente).

a Los gráficos de barras muestran las estimaciones de emisiones de PM2,5 del sector del transporte marítimo en Busan, derivadas del cálculo del consumo de combustible en función de la información del AIS; y los gráficos de líneas indican las observaciones medias mensuales de SO2 en 2 sitios de AQM portuarios y 28 sitios de AQM de fondo urbano. b Los gráficos de barras indican el número de barcos que ingresan al puerto; y el gráfico de líneas muestra los tonelajes totales de carga. c Variaciones anuales de las concentraciones de masa de PM2,5 reconstruidas derivadas de la red de especiación de PM2,5 y sus contribuciones relativas al nivel de PM2,5 en Sin-Hang y en Yeon-San.

La Figura 1b muestra la cantidad de barcos que hicieron escala en todos los puertos de Busan de 2019 a 2021 y el tonelaje total de carga (importación + exportación). La industria turística parece haberse visto muy afectada por una caída del 74,4 % en el número de barcos de pasajeros que hacen escala (845 en 2021 desde 3296 en 2019) desde el brote de COVID-19; pero este no fue el caso en el sector del transporte marítimo comercial. El número de escalas de buques de carga disminuyó solo un 3,1% (44.828 en 2019 a 43.452 en 2021), y el comercio marítimo en términos de tonelaje de carga disminuyó un 5,6% (de 469 millones de toneladas en 2019 a 443 millones de toneladas en 2020). Basado en el hecho de que la pandemia de COVID-19 tiene un impacto mínimo en el volumen del comercio internacional en Corea31 y que los buques de carga contribuyen de manera abrumadora a las emisiones de SO2 en el sector naviero de Busan33, se espera que los cambios en las emisiones de SO2 del sector naviero en Busan sean mínimos durante el periodo de estudio. Sin embargo, de hecho, las concentraciones de SO2 en los sitios portuarios en 2021 disminuyeron significativamente en comparación con 2019. Por lo tanto, se puede concluir que el cambio en los tráficos marítimos no fue un factor importante en la disminución de las emisiones de SO2 en Busan de 2019 a 2021.

La fuerte reducción de las concentraciones ambientales de SO2 en Busan después de agosto de 2019 parece ser el resultado de la dirección predominante del viento durante el clima monzónico, en el que los vientos del oeste en la estación fría reducen la advección de contaminantes del aire desde el océano hacia las regiones interiores; o por el cambio a combustibles más limpios o la preinstalación de depuradores en buques de carga internacionales antes de la fecha reglamentaria. El requisito más estricto de contenido de S en los combustibles para envíos a partir de septiembre de 2020 (del 0,5 al 0,1 %) para los buques nacionales e internacionales atracados en los puertos de Busan parece ser una explicación razonable de la disminución simultánea de las concentraciones de SO2 en dos sitios portuarios durante el mismo período. La regulación S adicional aplicada a la maniobra de embarcaciones nacionales a partir de enero de 2021 (3,5–0,5 %) podría contribuir aún más a la reducción de los niveles atmosféricos de SO2 en 2021. Sin embargo, el hecho de que los buques de carga internacionales sean el tipo de embarcación dominante en los puertos de Busan puede ser la razón para reducciones relativamente menos significativas tanto en las estimaciones de emisiones de PM2.5 como en los niveles observados de SO2 en 2021, en comparación con los valores en 2020.

En resumen, durante los 3 años de 2019 a 2021, las concentraciones medias anuales de SO2 en el verano (JJA), que están sujetas a un impacto relativamente grande por las emisiones del transporte marítimo, fueron 12,3 ppb, 5,7 ppb y 3,3 ppb en los sitios portuarios y 5,0 ppb, 3,7 ppb y 3,0 ppb en sitios de fondo urbano en Busan. Esta reducción considerable en los precursores de PM (es decir, SO2) podría estar asociada con las regulaciones internacionales recientes sobre el contenido de S en los combustibles para transporte marítimo. Por lo tanto, podrían anticiparse cambios en la composición química de los aerosoles en Busan en el período posterior a la reducción de S.

En la Fig. 1c, se puede ver que las concentraciones de la mayoría de los principales componentes químicos de PM2.5, estimadas mediante el método de reconstrucción de masas34, se redujeron de 2019 a 2021. La reducción de los sulfatos de amonio (p. ej., (NH4)2SO4, ( NH4)3H(SO4)2, NH4HSO4) fue más evidente tanto en el sitio del puerto (Sin-Hang) como en el sitio de fondo urbano (Yeon-San). Las variaciones detalladas en especies individuales durante 3 años se describen adicionalmente en la Fig. 2 complementaria. Al considerar la contribución relativa (%) de los componentes principales a la masa de PM2.5, se observaron cambios distintivos en la composición química de los aerosoles año tras año en Busan, especialmente en el sitio de fondo urbano. Las contribuciones de sulfatos de amonio en PM2.5 se redujeron claramente del 25,7 % en 2019 al 16,1 % en 2021 en Yeon-San, mientras que son del 22,4 % en 2019 y del 19,5 % en 2021 en Sin-Hang. Esto puede explicarse por la significativa reducción de las emisiones de precursores de PM (es decir, SO2) a través de las reglamentaciones sobre fuel oil para barcos, lo que lleva a reducciones en los aerosoles de sulfato secundario formados durante el transporte desde los puertos cercanos a las áreas urbanas del interior. Mientras tanto, una contribución ligeramente mayor de sulfato de amonio a PM2.5 observada en 2020 se asoció con eventos de contaminación atmosférica aguda de 5 días en agosto que surgieron del transporte a larga distancia de masas de aire que contenían cenizas volcánicas que habían entrado en erupción en el área de Kobe en Japón. . Se informó que las emisiones elevadas de SO2 volcánico podrían resultar en la formación de cantidades significativas de aerosoles de sulfato durante el viaje35,36.

Podemos inferir que la reducción repentina de los aerosoles de sulfato en Busan desde 2020 está asociada con la disminución de las emisiones de precursores de PM a través de las regulaciones sobre el envío de fuel oil a partir de enero de 2020. Sin embargo, es necesario un análisis avanzado de distribución de fuentes para segregar las contribuciones específicas de la fuente a Constituyentes de PM2.5, lo que permite una evaluación cuantitativa en profundidad del impacto de la implementación de la política de control de la contaminación marina en la calidad del aire. En las siguientes secciones, se adoptó la técnica PMF para identificar y cuantificar el impacto de las reglamentaciones sobre emisiones del transporte marítimo en la composición química de los aerosoles.

Los resultados de la distribución de fuentes de PMF en Sin-Hang y en Yeon-San y la contribución específica de la fuente a los niveles anuales de PM2.5 se muestran en la Fig. 3 y la Fig. 2 complementarias, respectivamente. En 2019, las fuentes relacionadas con el transporte marítimo fueron significativamente responsables de la masa de PM2,5, no solo en Sin-Hang (8,1 μg m−3, 36,0 %) sino también en el interior de Yeon-San (4,8 μg m−3, 23,2 %) ( véase la figura 2a). Además, esta contribución aumentó considerablemente en verano debido al clima monzónico (Sin-Hang: 10,1 μg m−3, 52,3%; Yeon-San: 7,6 μg m−3, 43,0%) (ver Fig. 2b). Estos resultados son bastante comparables con las estimaciones de emisiones nacionales publicadas más recientemente, en las que el sector de origen del transporte marítimo es responsable del 45 % de las emisiones anuales de PM2,5 en Busan (2523 toneladas en 2019)33. Mientras tanto, a partir de 2020, la contribución de la fuente de envío a PM2.5 se redujo considerablemente. La masa anual de PM2.5 asociada con las fuentes de envío se redujo en un 88,9 % (de 8,1 μg m−3 en 2019 a 0,9 μg m−3 en 2021) y en un 81,3 % (de 4,8 μg m−3 en 2019 a 0,9 μg m−3 en 2021) en Sin-Hang y Yeon-San, respectivamente. Es probable que estas grandes reducciones en la masa de PM2.5 relacionada con el transporte marítimo en el aire ambiente estén asociadas con regulaciones graduales sobre las emisiones del transporte marítimo a partir de enero de 2020, aunque la información sobre las estimaciones de emisiones nacionales para el período de reducción posterior a S, es decir, a partir de 2020 no están disponibles. A veces, los factores de emisión antiguos pueden no proporcionar una explicación adecuada para los entornos atmosféricos recientes. Sin embargo, los resultados de la distribución de fuentes de PMF como se describe en este estudio podrían proporcionar información actual sobre las fuentes que requieren estrategias de control adicionales para lograr reducciones en PM2.5 y también para rastrear el efecto de las políticas recientes sobre la calidad del aire. Una evaluación oportuna y cuantitativa del impacto de las políticas de calidad del aire basada en estas observaciones podría ser extremadamente útil para los formuladores de políticas a la hora de establecer prioridades.

a Concentraciones medias anuales. b Concentración media durante el verano.

En la Fig. 3, las concentraciones segregadas en función del análisis de PMF entre 2019 y 2021 se evaluaron con un enfoque particular en los oligoelementos dentro de las emisiones de escape del transporte marítimo (es decir, V, Ni y sulfato de sal no marina (nss-SO42−), donde [nss-SO42−] se estima como [SO42−] − 0,25 × [Na+])1,37. En Sin-Hang, las concentraciones relacionadas con la fuente de transporte variaron de (0,0 a 138,4) × 10−3 μg m−3, (0,0 a 71,5) × 10-3 μg m−3, (0,0 a 4,7) μg m− 3 para V, Ni y nss-SO42−, respectivamente. Y variaron (0,0–26,0) × 10−3 μg m−3 para V, (0,0–16,4) × 10−3 μg m−3 para Ni y (0,0–10,9) μg m−3 para nss-SO42− en Yeon-San. Como era de esperar, se observaron niveles relativamente más altos de metales (es decir, V y Ni) contenidos en PM2.5 adyacentes a los puertos (Fig. 3a), en comparación con los valores en el sitio interior (Fig. 3b). Por otro lado, curiosamente, se observaron concentraciones mucho más altas de nss-SO42− en el aire tierra adentro (Fig. 3d) que en el puerto (Fig. 3c). Esto parece estar asociado con la formación secundaria de aerosoles de sulfato, donde el precursor de PM en fase gaseosa recién emitido (es decir, SO2) se oxida a partículas de SO42− durante el transporte desde la región portuaria a las áreas del interior.

a Correlación entre V y Ni en Sin-Hang yb en Yeon-San. c Correlación entre nss-SO42− y V en Sin-Hang y d en Yeon-San.

Con respecto a las tendencias anuales para el envío de oligoelementos, se observaron niveles aparentemente reducidos para las tres especies después de la reducción de S (2020-2021), tanto en el sitio del puerto como en el sitio de fondo urbano en Busan. Zhang et al.38 informaron que V se reduce linealmente según el contenido de S en los aceites combustibles de envío, mientras que se espera que una relación lineal no esté clara para Ni39, ya que el Ni en el aire urbano está determinado por diversas fuentes, como las emisiones industriales y de la corteza. Xiao et al.9 concluyeron que V no es un indicador de emisiones de envío apropiado para el período de cambio a combustibles con bajo contenido de S. Sin embargo, en nuestro estudio, se podría obtener una solución optimizada en el análisis de PMF cuando se aplica a un conjunto de datos de especiación de PM2.5 que cubre ambos períodos (antes de la regulación de 2019 y después de la regulación de 2020-2021). Nuestros resultados resueltos por PMF reflejaron que pasar a un combustible más limpio en el sector del transporte marítimo probablemente contribuya significativamente a una mejora de la calidad del aire en las ciudades costeras, particularmente en términos de aerosoles inorgánicos y componentes metálicos, como V y Ni, en PM2.5. Al considerar las variaciones estacionales de estos compuestos, se observaron niveles claramente mejorados en la estación cálida. Se ha informado una estacionalidad comparable para el envío de metales traza en las ciudades costeras39. Según las simulaciones de modelos CMAQ realizadas por Zhao et al., la mayor mejora de V y Ni en el aire de la superficie atribuible a las emisiones del transporte marítimo en la primavera se estimó en la península de Corea.

Los coeficientes de correlación entre las concentraciones de tres marcadores obtenidos por el perfil de fuente de envío de PMF fueron relativamente altos (r2> 0.9), en comparación con las gráficas para mediciones sin procesar (consulte la Fig. 4 complementaria). Cuando se evaluó la distribución espacial de las proporciones entre los trazadores de envío, se observó una proporción ligeramente mayor de V a Ni (V/Ni) en PM2.5 en Sin-Hang (2.2, véase la Fig. 3a), en comparación con Yeon-San ( 1.8, ver Fig. 3b). Las relaciones V/Ni obtenidas en este estudio fueron comparables a las reportadas por otros. Manousaks et al. informó que la relación V/Ni en PM2.5, derivada de la fuente de envío de PMF, es 3.040. Se demostró que las relaciones V/Ni eran de 2,3–3,5 y 2,06 para los escapes de transporte y las fuentes de la corteza, respectivamente1,41. La relación V/Ni medida en el fueloil de transporte fue de aproximadamente 2,542. Mientras tanto, curiosamente, las proporciones de nss-SO42− a V (nss-SO42−/V) en PM2.5 aparentemente se distinguían entre los dos sitios, con proporciones medias de 35 y 362 en Sin-Hang y Yeon-San, respectivamente ( ver Fig. 3c, d). El hecho de que los sulfatos de amonio sean componentes inorgánicos secundarios importantes en PM2.5 y se formen durante el transporte puede resultar en los niveles desarrollados de SO42- en las áreas del interior. Por lo tanto, se puede inferir que alrededor del 90 % del nss-SO42− en PM2.5 es atribuible a la formación secundaria en Yeon-San, aproximadamente 6 km al norte de las regiones portuarias, mientras que solo el 10 % del nss-SO42− es asociado con emisiones recién emitidas, bajo los siguientes supuestos: la reacción química del V contenido en PM2.5 es menor durante el transporte desde las regiones cercanas al puerto hasta el interior; y el uso de la proporción resuelta de PMF entre dos componentes (es decir, nss-SO42−/V) puede normalizar el efecto de dilución de la pluma de envío. Se demostró que la relación nss-SO42−/V medida a partir de los escapes de los barcos osciló entre 11 y 2741, y la relación más alta de 200–400 se obtuvo de los aerosoles urbanos del interior en el verano, asociados con los barcos como fuente1. La importante contribución de las emisiones del transporte marítimo a la formación secundaria de PM2.5 se ha descrito en otros estudios. En el puerto de Yangshan en China, la contribución de la fuente de envío al PM2,5 anual se estimó en 1,02 μg m−3 usando un método basado en PMF, y este valor fue más alto en un orden de magnitud que el PM2,5 primario estimado a partir de Método basado en V (0,10 μg m−3)16,43. Estos resultados tienen implicaciones significativas en términos de la sabiduría de controlar las emisiones del transporte marítimo en las ciudades costeras para mitigar los niveles de PM2.5, lo que en última instancia puede brindar beneficios para la salud humana.

Con respecto a las fracciones carbonosas de PM2.5 (es decir, OC y EC) derivadas de los factores de emisión de envío de PMF, se observaron concentraciones considerablemente reducidas durante el período de reducciones posteriores a S (consulte la Fig. 5 complementaria). Las emisiones no solo de S, sino también de otros contaminantes parecen reducirse simultáneamente a través de la combustión de combustible más limpio. Además, las reducciones en el consumo de aceites lubricantes necesarios para neutralizar los productos ácidos evitando así la corrosión del motor podrían contribuir a mitigar las emisiones de las fracciones carbonosas44,45. Curiosamente, esta aparente reducción anual de fracciones carbonosas no se observó en las emisiones de tráfico de PMF.

Una fuerte influencia de las emisiones del transporte marítimo, identificada por concentraciones significativas de SO2 fuertemente emitidas por la combustión de HFO en los buques, se mostró en el Sitio A, cuando el viento del suroeste (140–250°) era la dirección predominante del viento (ver Fig. 6). Las concentraciones medias de gases traza en el Sitio A, calculadas utilizando mediciones SIFT-MS de 1 h bajo vientos del sudoeste, fueron relativamente mayores (consulte la Tabla complementaria 2) que las observadas en otros estudios en uno o dos órdenes de magnitud46. En este estudio, se extrajo un perfil de envío neto de gases traza utilizando la diferencia de concentración entre los sitios a favor del viento (Sitio A) y a favor del viento (Sitio B) cuando se observaron vientos del suroeste en el Sitio A. Como se indica en la Fig. 6, la firma de la fuente de envío local derivada de este análisis espacial se distingue por alcanos superiores, compuestos aromáticos que incluyen benceno y tolueno, especies halogenadas, especies inorgánicas que contienen S y compuestos orgánicos volátiles oxigenados (OVOC), como aldehídos y cetonas. Estos resultados pueden proporcionar explicaciones de apoyo para identificar firmas de origen de envío en el análisis PMF a continuación.

Cuando este conjunto de datos SIFT-MS, que consta de 70 gases traza más monóxido de carbono (CO), se sometió a PMF, un modelo de cinco factores mostró la solución de mejor ajuste en PMF (consulte la Fig. 7 complementaria). La firma en el Factor 1 se caracterizó por alcanos superiores (nonano, decano, undecano y dodecano), con cargas factoriales de especies que oscilan entre 49,5 y 66,4 %. Este factor también se identificó con algunos compuestos aromáticos (43,3% y 52,0% para estireno y naftaleno, respectivamente) y la mayoría de las especies halogenadas (desde 24,4% para cloruro de etilo hasta 70,2% para bromoformo). Además, se observó una alta carga factorial de compuestos que contienen S, como el disulfuro de carbono (58,3 %) y el ácido sulfúrico (51,7 %), lo que puede estar relacionado con la combustión de HFO. Curiosamente, este perfil de factor PMF fue altamente comparable con la firma de emisiones de envío extraída del análisis espacial anterior (ver la Fig. 6 complementaria). Se ha informado que los alcanos superiores (C > 9) y los aromáticos están más asociados con las emisiones del transporte marítimo que con los gases de escape de los vehículos9. Los hidrocarburos halogenados como el clorofluorocarbono (CFC), el tetracloroetileno (TCE) y el hexaclorobutadieno (HCBD) se han considerado como indicadores de masas de aire envejecidas47,48,49,50, sin embargo, el resultado del análisis espacial en este estudio mostró que estos gases traza podrían ser mejorado por fuentes locales en las regiones portuarias. Como se muestra en la Fig. 4a, este factor mostró una fuerte estacionalidad, con una mayor contribución en el verano cuando está influenciado por las masas de aire oceánicas. Además, hubo un patrón diurno distintivo con niveles más altos durante el día. El gráfico polar derivado de PMF mostró que la mayor concentración de gases traza en el Sitio A fue determinada por el viento del sur con una velocidad del viento relativamente baja. Por lo tanto, el Factor 1 se asignó a las fuentes de emisión del transporte marítimo.

a, b Fuentes relacionadas con el transporte marítimo. c Fuentes regionales que incluyen el uso de solventes y las emisiones vehiculares. d Emisiones locales cerca del sitio de estudio. e Emisiones de tráfico.

El factor 2 se identificó con una carga relativamente alta de CO, alcanos inferiores, alquenos (como el 1,3-butadieno) y acetileno. Los estudios de distribución de fuentes realizados por Yuan et al.47 han identificado un factor primario envejecido utilizando compuestos relativamente no reactivos (p. ej., CO y acetileno) y propano. Sin embargo, las emisiones mejoradas de CO e hidrocarburos durante las condiciones de maniobra con baja carga del motor se observaron a través de mediciones a bordo en tiempo real y se explicaron por una combustión incompleta durante las condiciones de trabajo transitorio51. Se sabe que el 1,3-butadieno es un importante producto de pirólisis de los combustibles50,52,53. Como puede verse en la Fig. 4b, el Factor 2 tiene un patrón diurno pequeño. Curiosamente, se observó una disminución repentina en la contribución de este factor a partir de agosto de 2020, que también se observó con el SO2 ambiental en el sitio del puerto (Fig. 1a). Es probable que esta disminución repentina en la contribución del factor sea el resultado de cambiar a un combustible más limpio. En Corea del Sur, todos los barcos atracados en el Área de Control de Emisiones (ECA, por sus siglas en inglés) debían usar el combustible con bajo contenido de S (<0,1 %) después de agosto de 2020. Como se muestra en el diagrama polar, las concentraciones de gases traza tendieron a ser más altas para vientos del sur a baja velocidad del viento, y estas concentraciones parecen estar relacionadas con las emisiones del transporte marítimo en el muelle. Es probable que la implementación de restricciones S sobre fuelóleos para embarcaciones atracadas a partir de septiembre de 2020 conduzca a la extracción de otro tipo de factor relacionado con las emisiones del transporte marítimo en el análisis de distribución de fuentes de PMF. Mientras exploraba soluciones de tres a diez factores, PMF siempre separó dos tipos de fuentes relacionadas con el envío. La contribución de los factores combinados de dos fuentes de PMF (F1 y F2) se volvió bastante comparable con la del perfil de fuente de envío neto en el análisis espacial. Con base en la literatura y por las razones descritas, este factor se asignó a las emisiones del transporte marítimo.

El factor 3 se explicó por la alta carga factorial de alcanos cíclicos (ciclopentano, ciclohexano), isohexano (2-metilpentano) y compuestos orgánicos aromáticos (benceno, tolueno, xilenos + etilbenceno y C3-alquilbenceno). Se ha informado comúnmente que los BTEX se producen a través de procesos de volatilización (petrogénicos) y se utilizan como marcadores de fuente para usos de solventes ya sea del sector industrial o de sectores residenciales en el aire urbano50,54,55,56. Algunos estudios han afirmado que los niveles mejorados de BTEX en el aire urbano están relacionados con las emisiones de gases de escape de los vehículos (pirogénicos)57,58,59. Sin embargo, el hecho de que haya un factor de carga menor de CO producido principalmente a través de procesos de combustión incompletos, puede indicar que este factor está asociado con fuentes que no son de combustión. Debido a la diferente reactividad química de los COV individuales, la proporción de tolueno a benceno (T/B) puede explicar la edad fotoquímica de la masa de aire47,60. Dada la relación T/B (3.9\(\,{\boldsymbol{\pm }}\) 1.6 (n = 775)) calculada por el perfil de fuente PMF, este factor puede haber sido influenciado por fuentes móviles55,61,62. No hubo un patrón estacional/diurno distintivo para los gases traza como se ve en la Fig. 4c. La mayor concentración de especies gaseosas en este factor estuvo determinada por los vientos del oeste a mayor velocidad del viento, lo que significa que este factor parece estar más asociado con fuentes regionales que locales. Por lo tanto, este factor se asignó a fuentes regionales mixtas que incluyen uso de solventes y fuentes móviles.

El factor 4 se identificó con cloruro de etilo al 55,9 %, seguido de OVOC (40,2 %, 38,1 % y 30,0 % para metanol, etanol y butanona respectivamente), 1,3-butadieno (32,1 %), etano (29,2 %) y tolueno ( 28,6%). Adicionalmente, se observó en este factor una contribución significativa del CO (20,1%), indicador de fuente de combustión. El cloruro de etilo se usa generalmente como aditivo de gasolina, y se sabe que el 1,3-butadieno en el aire urbano se produce principalmente como resultado de la combustión incompleta de los motores de combustión interna52,53. Como se ve en la Fig. 4d, hay un patrón diurno aparente con grandes amplitudes en la mañana, que es ligeramente diferente de los patrones típicos de emisión de tráfico con distribuciones bimodales. Parece que los niveles de gases traza asociados con este factor están determinados por la fuente local, ya que la concentración más alta se observó con velocidades de viento más bajas en el gráfico polar. En la práctica, este sitio de estudio está rodeado por varios puertos y las campañas de campo se realizaron en uno de los puertos utilizados por los buques gubernamentales. Los vehículos pesados ​​generalmente se estacionan en nuestro sitio de estudio o cerca de él por la mañana para repostar los barcos. Por lo tanto, este factor parece explicarse por las emisiones locales relacionadas con el reabastecimiento de combustible de los barcos.

El factor 5 se identificó con alcanos de bajo peso (propano de 55,5% y etano de 31,1%), alquenos (propeno de 74,1% y 1-penteno de 44,4%), un alquino (acetileno de 45,8%), hidrocarburos halogenados (hexaclorobutadieno de 60,5% y tetracloroetileno de 40,7%) y OVOC (acetaldehído de 72,9% y formaldehído de 56,2%, con etanol de 41,7%). En este factor también se mostró una alta carga factorial de metilmercaptano (72,3 %), acetonitrilo (48,9 %) y CO (33,9 %). Un inventario de emisiones del Reino Unido para compuestos de emisión orgánicos volátiles distintos del metano informó que los alcanos y alquenos ligeros están determinados significativamente por las fuentes de combustión53. Muchos estudios de distribución de fuentes han resaltado que los alcanos ligeros, como el butano, el iso/n-pentano y el hexano, son predominantemente el resultado de las emisiones de escape del tráfico y la evaporación de la gasolina en el aire urbano50,54,57,63,64,65. En general, se ha informado que la importancia del etano y el acetileno en el aire urbano se atribuye a las emisiones de escape del tráfico a través de un proceso de combustión incompleto46,55. También se ha demostrado que las emisiones vehiculares de etanol en las carreteras, consideradas las especies de COV más abundantes en el aire de Londres, podrían contribuir significativamente al aumento de la producción de especies secundarias como el acetaldehído66. La gran abundancia de especies menos reactivas, como el etano, el propano y algunos OVOC se explica por las contribuciones de fondo regionales transportadas desde fuentes remotas, aunque se ha informado de la dificultad para separar los orígenes de OVOC entre biogénicos y antropogénicos64. Como se muestra en la Fig. 4e, las concentraciones de gases traza asociadas con este factor mostraron un patrón diurno con un pico matutino, que posiblemente esté influenciado por las emisiones antropogénicas, como las de los vehículos que se desplazan al trabajo. El gráfico polar mostró que las concentraciones tendían a ser más altas con vientos del noroeste con una velocidad del viento relativamente alta. En la práctica, hay carreteras principales muy transitadas dentro de 1 km al oeste del sitio de estudio, transportadas no solo por vehículos livianos sino también por camiones portacontenedores. Se mostró una estacionalidad distintiva con un realce invernal durante el período con masas de aire continentales. Estos resultados y observaciones nos llevaron a asignar el factor 5 a las emisiones de tráfico, incluidas las contribuciones primarias y secundarias.

Como se muestra en la Fig. 5a, la mayor contribución de masa a la suma de 70 gases traza en el Sitio A se observó en las emisiones del transporte marítimo (40,9 %), seguido de las emisiones del tráfico (40,1 %) y las emisiones regionales, incluido el uso de solventes y las emisiones vehiculares (14,3 %). %), cuando se utilizan concentraciones para gases traza individuales en función del análisis PMF. Curiosamente, se observaron contribuciones específicas de fuente ligeramente diferentes a los potenciales totales de formación de SOA, en comparación con las concentraciones totales (ver Fig. 5b). La mayor contribución de SOA estuvo determinada por las emisiones del transporte marítimo (37,7 %), seguida de las emisiones regionales (32,5 %) y las emisiones del tráfico (17,9 %).

a Concentraciones específicas de fuente segregadas por grupos funcionales químicos de 70 especies gaseosas medidas por SIFT-MS. b El potencial de formación de aerosoles orgánicos secundarios dependiendo de los tipos de fuentes de PMF.

Comúnmente se ha informado que existe una fuerte estacionalidad en el potencial de formación de SOA, con valores significativos que se desarrollan en invierno en sitios urbanos, debido a la dinámica de la contaminación en la estación fría46. Nuestros resultados son consistentes con esto. Sin embargo, los resultados de distribución de fuentes en este estudio podrían proporcionar una mayor comprensión de la contribución estacional dependiente de la fuente a la formación de SOA. Con respecto a las fuentes de navegación, se obtuvieron potenciales significativamente desarrollados que contribuyen a la formación de SOA en la estación más cálida, lo que puede estar relacionado con la dirección dominante del viento que tiene una mayor influencia en las emisiones de navegación. Además, hubo una disminución significativa de las contribuciones de la fuente de envío al potencial de formación de SOA durante el período de regulación más estricta del contenido de S en 2021, en comparación con los valores en 2020. Como se mencionó anteriormente, la reducción de aerosoles orgánicos puede deberse a reducciones de emisiones simultáneas. de S y otros contaminantes a través de la combustión de combustibles más limpios o por una reducción en el consumo de aceites lubricantes necesarios para neutralizar los productos ácidos.

En la práctica, los potenciales de formación de SOA a partir de las emisiones del transporte marítimo podrían aportar más SOA de lo esperado, ya que solo se seleccionaron doce especies entre los 70 gases traza medidos al estimar el potencial de formación de SOA en este estudio, debido a la información limitada sobre los rendimientos de SOA para especies individuales de COV en la literatura. . La importancia de los alcanos superiores (C> 10) apareció en el perfil de fuente de envío de PMF (consulte la Fig. 7 complementaria) y los VOC intermedios (IVOC) se destacaron en el potencial de formación de SOA9,67,68.

Sin datos de monitoreo intensivo de la calidad del aire, los impactos sobre las partículas en el aire que resultan de los controles de emisiones del transporte marítimo no pueden entenderse completamente. Por lo tanto, en el estudio actual, se simularon varios escenarios de cambio de emisiones para Busan basados ​​en el sistema SMOKE-WRF/FNL-CMAQ con una resolución de 1 km (consulte la Tabla complementaria 3). Los resultados del modelo de superficie muestran que la influencia de las emisiones del transporte marítimo, presentes predominantemente a lo largo de la costa, se extendió al aire interior. Como se identifica en la Fig. 6a con simulaciones del sector del transporte marítimo, se podría lograr una reducción notable de las partículas PM2,5 en la superficie tanto en la parte occidental como en la meridional de Busan, al cambiar a fueloil de bajo S (del 3,5 al 0,5 %). Es probable que la mitigación significativa de los niveles de PM2.5 en el sur de Busan adyacente a las rutas de navegación esté asociada con la reducción de las emisiones primarias de PM2.5 como resultado del cambio a un combustible más limpio. Mientras tanto, la reducción de PM2.5 tierra adentro hacia el noroeste de Busan parece explicarse por una disminución en SIA, en particular sulfatos de amonio (es decir, (NH4)2SO4, NH4HSO4). En la parte occidental de Busan, generalmente se observan niveles relativamente significativos de amoníaco ambiental (NH3) emitido por complejos industriales o tierras agrícolas. Esto puede ser favorable en términos de neutralización del SO2 atmosférico emitido desde las regiones portuarias y transportado a las zonas del interior. Como se muestra en la Fig. 6b, se podrían lograr mejoras en la calidad del aire en términos de concentraciones de masa de PM2.5 en la superficie, cuando se simuló en el Caso 2 una regulación más estricta sobre el contenido de S para los fuelóleos de transporte (de 3,5 a 0,1 %). En el escenario 3, los controles de emisiones adicionales que incluían una suposición de una reducción del 30 % en el consumo de fueloil a través de la optimización de la velocidad del barco en las ECA, podrían contribuir en gran medida a mejorar la calidad del aire en el aire urbano costero (ver Fig. 6c); particularmente en comparación con los resultados vistos en el Caso 2.

El impacto espacial en la masa de PM2.5 ambiental sobre Busan mediante la regulación del contenido de S en el fueloil de transporte ya sea (a) de 3,5 a 0,5 % (diferencia entre el Caso 1 y el Caso 0) o b de 3,5 % a 0,1 % (diferencia entre el Caso 2 y Caso 0). c La influencia en las composiciones químicas de PM2.5 a lo largo de los controles de emisiones del transporte marítimo, incluido el cambio a un combustible más limpio (contenido de S, del 3,5 % al 0,1 %) y la mitigación del consumo de petróleo mediante regulaciones de velocidad en el Área de control de emisiones (diferencia entre el Caso 3 y el Caso 0). d Influencia cuantitativa de la reducción de las emisiones de NOx del sector del transporte marítimo en las composiciones de PM2,5 en la simulación del Caso 3 (diferencia entre el Caso 3 y el Caso 4). e Influencia cuantitativa de la reducción de emisiones de COV del sector del transporte marítimo en las composiciones de PM2.5 en la simulación del Caso 3 (diferencia entre el Caso 3 y el Caso 5).

Cuando se evaluaron espacialmente los cambios de los componentes de PM2.5 en el escenario del Caso 3, se mostró una clara reducción de SO42- adyacente a la costa, mientras que la mitigación de nitrato (NO3-) se desarrolló ampliamente tierra adentro. Parece que el mapa que ilustra tanto el SO42− como el NO3− juntos muestra una buena coincidencia con la distribución espacial del amonio (NH4+). Esto puede explicarse por la química de formación SIA donde el gas NH3 es un precursor dominante para la neutralización de gases ácidos, como H2SO4 y HNO3 mediante la formación de partículas secundarias. Dado que la formación de partículas de sulfato tiene prioridad sobre la generación de partículas de nitrato al reaccionar con el NH311, la regulación de las emisiones de NOx de los barcos contribuye a la reducción de NO3− en las zonas interiores, mientras que el control de las emisiones de SOx parece ser eficaz para reducir el SO42− cerca de la fuente (es decir, el puerto) . Debido a la inestabilidad térmica de NO3− en verano69, el efecto de reducción de NO3− en PM2.5 resultante de la regulación de las emisiones de NOx puede haber sido relativamente menos sensible cerca de la fuente. Mientras tanto, el impacto de los controles de emisiones del transporte marítimo en la mitigación de la fracción carbonosa en PM2.5 (es decir, EC y OC) se distribuyó relativamente localmente en comparación con las fracciones de aerosoles inorgánicos. El grado de reducción química de EC, que se utiliza como indicador de partículas primarias producidas a través de la combustión incompleta del combustible, se concentró más cerca de las rutas de navegación, en comparación con OC. La subestimación de SOA en función de la distancia desde la fuente hasta las ubicaciones a favor del viento se considera una de las limitaciones del modelo de transporte químico68,70,71,72 y puede haber resultado en la subestimación del efecto de mitigación de la reducción del consumo de combustible en los aerosoles orgánicos tierra adentro. Una reducción significativa de la fracción carbonosa de PM2.5 correspondiente al control de emisiones del transporte marítimo se ha discutido anteriormente en los resultados de distribución de fuentes de PMF.

El impacto de las reducciones de emisiones de NOx en los componentes de PM2.5 debido a la disminución del consumo de combustible se evaluó espacialmente limitando la reducción de emisiones de NOx del escenario del Caso 3. La diferencia en las concentraciones simuladas de PM2.5 entre los Casos 3 y 4 puede proporcionar una explicación de los efectos cuantitativos de la regulación sobre las emisiones de NOx del transporte marítimo en materia de partículas en las regiones costeras. Como se ilustra en la Fig. 6d, los controles de emisión de NOx en el sector del transporte marítimo brindan beneficios en términos de reducción de las concentraciones de PM2.5, especialmente los componentes de nitrato y amonio, en todo Busan. Sin embargo, se observó el patrón opuesto para el sulfato y los componentes de aerosoles orgánicos. Los niveles de partículas de sulfato aumentaron en el sureste de Busan, mientras que los aerosoles orgánicos aumentaron en toda la ciudad. Se ha informado que el NH3 es más reactivo con el H2SO4 que con el HNO311, por lo que la mayor disponibilidad de NH3 derivada de la disminución de las emisiones de NOx parecería ser una explicación inapropiada del incremento de aerosoles de sulfato en el oeste de Busan. Por otro lado, el hecho de que el aumento de radicales hidroxilo (OH⋅) resultante de la titulación reducida de NOx pueda acelerar la tasa de oxidación de SO2 en el mecanismo de formación de sulfato secundario podría ser una posible explicación para el aumento de partículas de sulfato cerca de las regiones del puerto. Una explicación similar puede aplicarse al aumento de partículas orgánicas. El aumento de oxidantes atmosféricos en condiciones de NOx más bajas podría desempeñar un papel en el desarrollo de la formación de SOA a través de la oxidación de COV.

Como se observa en la Fig. 6e, la mitigación de COV a través de la reducción del consumo de fueloil del transporte marítimo contribuyó a una clara reducción de los aerosoles orgánicos en el aire marítimo. Sin embargo, se identificó poca influencia en otros componentes de PM2.5.

La adopción de dos enfoques de modelado diferentes (es decir, un modelo de receptor y simulaciones numéricas) en el estudio actual brinda información cuantitativa sobre el cambio de los componentes químicos de PM2.5 en las regiones urbanas costeras, correspondientes a los cambios en las emisiones del transporte marítimo.

Ha sido controvertido si los marcadores de fuente de envío convencionales, especialmente V, son especies apropiadas para el análisis de distribución de fuente durante el período que cubre la reducción posterior a S9. Sin embargo, una comparación de las contribuciones específicas de la fuente de PMF entre los conjuntos de datos de PM2.5 de origen portuario y urbano en este estudio podría ampliar nuestra comprensión de los efectos en las composiciones químicas de PM2.5 de las regulaciones de combustible marino. En particular, nuestro interés está en los resultados de la reducción del contenido de S en los fuelóleos de transporte desde enero de 2020 (de 3,5 a 0,5–0,1 %), cuando se recopilaron extensos conjuntos de datos de especiación de PM2.5 que cubren ambos períodos (antes y después de la regulación). aplicado al análisis factorial. Se observó una reducción sustancial en la masa de PM2.5 asociada con las fuentes de envío en la ciudad costera de Busan durante 3 años. De hecho, PM2.5 se redujo en un 88,9 % (de 8,1 μg m−3 en 2019 a 0,9 μg m−3 en 2021) y en un 81,3 % (de 4,8 μg m−3 en 2019 a 0,9 μg m−3 en 2021) en un puerto y un sitio de fondo urbano interior, respectivamente. Esta disminución de PM2.5 se asoció principalmente con reducciones en los niveles de SO42− relacionados con la fuente de envío. Como resultado, la contribución relativa de los principales componentes de PM2.5 ha cambiado significativamente en Busan durante 3 años. En un sitio de fondo urbano, el mayor contribuyente a PM2.5 fueron los aerosoles de sulfato en 2019 (25,7 %), pero no en 2021 (16,1 %). También se observó una disminución considerable de componentes metálicos (es decir, V y Ni) en PM2.5, atribuible a fuentes de envío, después de la regulación. Estos resultados implican que es probable que cambiar a combustibles más limpios en el sector del transporte marítimo brinde beneficios para la salud humana en las regiones urbanas costeras, como también se aborda en estudios recientes73,74,75.

Según los resultados del modelo numérico WRF/FNL-CAMx/PSAT que aparecen en la figura complementaria 8, solo 6 días en 2020 se sometieron al análisis de sensibilidad de CMAQ, ya que se esperaba que las fuentes de envío fueran el mayor contribuyente a la masa de PM2.5. sobre Busán. Por lo tanto, puede haber límites para comprender completamente los impactos en el cambio espacial/temporal en los componentes de PM2.5 como resultado de la regulación de las emisiones del transporte marítimo. Un alto nivel de incertidumbre en las emisiones de contaminantes ha sido ampliamente considerado como una limitación para interpretar el resultado del modelo numérico. Se ha señalado la dificultad en la estimación exacta de la interacción entre las emisiones locales y regionales a partir de simulaciones del método de fuerza bruta (BFM) con modelos numéricos. Sin embargo, nuestros resultados de sensibilidad demostraron un gran potencial para reducir la masa a granel de PM2.5 en el interior mediante el control de las emisiones del transporte marítimo en las regiones portuarias, particularmente en el verano cuando están influenciadas por las masas de aire oceánicas. También reflejan que las reducciones en los componentes principales de PM2.5 pueden no ser uniformes en las regiones del interior, debido a la compleja química atmosférica de la formación de PM durante el transporte desde las fuentes cercanas a los sitios receptores.

Paralelamente a los resultados de sensibilidad de CMAQ obtenidos en este estudio, la aplicación de PMF a tres grandes conjuntos de datos proporcionó más información cuantitativa sobre las relaciones entre el control de emisiones en el transporte marítimo y los cambios en las fracciones de carbono en PM2.5. El hecho de que hubo una disminución apreciable de las contribuciones de la fuente del transporte tanto a las concentraciones de OC como al potencial de formación de SOA durante el período posterior a la reducción de S sugirió que el cambio a combustibles más limpios puede proporcionar ventajas considerables en términos de reducción de SOA en el aire. Además, con el respaldo de las firmas de fuentes de envío de PMF en este estudio, se puede concluir que la reducción de especies orgánicas tóxicas, como los hidrocarburos halogenados y aromáticos76, durante el período posterior a la reducción de S puede reducir el riesgo para la salud humana.

La firma de la fuente de envío de las especies carbonáceas gaseosas podría ser útil para establecer inventarios detallados de emisiones de COV del sector del transporte marítimo, lo que a su vez puede contribuir a mejorar la representación de los aerosoles orgánicos en las regiones costeras en las simulaciones CMAQ. Además, los resultados de PMF derivados de este estudio sugieren que las emisiones del tráfico pueden ser responsables de una fracción sustancial de los aerosoles orgánicos en el aire urbano y, por lo tanto, deben gestionarse con más cuidado en el futuro.

La información sobre los sitios de estudio y los datos observados se resumen en la Tabla complementaria 1. Detalles sobre los datos de calidad del aire (CO, NO2, SO2, O3, PM2.5 y PM10) en los sitios de AQM en Busan y los métodos de análisis químico para la especiación de PM2.5 tanto en el sitio de fondo urbano (Yeon-San) como en el sitio del puerto (Sin-Hang), están disponibles en otros lugares77,78. Los componentes de PM2.5 monitoreados entre 2019 y 2021 incluyeron mediciones de 1 h monitoreadas automáticamente de 10 especies (SO42−, NO3−, Cl−, NH4+, Na+, Ca2+, Mg2+, K+, EC, OC) y analizadas manualmente las 24 horas Muestras filtrantes de PM2.5 de 20 especies metálicas (Al, As, Cd, Co, Cr, Cu, Fe, Li, Mn, Mo, Ni, Pb, Sb, Se, Si, Sr, Ti, Tl, V, Zn) . Las instrumentaciones y metodologías analíticas varían dependiendo de la especie: especies de partículas carbonosas (Térmica-Óptica-Transmitancia, Sunset OCEC); especies iónicas (IC, monitor de iones ambientales URG 9000B); especies metálicas (ICP-MS, PerkinElmer NexION 2000). Se realizó un análisis detallado que incluye la determinación de especies y QA/QC en base a los procedimientos de las pautas de la red de especiación química PM2.5 publicadas por el Instituto Nacional Coreano de Investigación Ambiental79.

Se midió una amplia gama de 70 especies carbonáceas gaseosas usando un laboratorio móvil equipado con un SIFT-MS cerca del sitio del puerto AQM (Buk-Hang). Se realizaron campañas de campo consecutivas de cinco días con una resolución de aproximadamente 40 s trimestralmente en dos ubicaciones portuarias cercanas (Sitios A y B) simultáneamente utilizando dos SIFT-MS de 2020 a 2021. El principio operativo detrás de SIFT-MS se describe en otra parte80. Los detalles del funcionamiento del SIFT-MS se describen en las directrices publicadas por el Instituto Nacional Coreano de Investigación Ambiental81,82. En este estudio, se utilizó una mezcla de gases estándar TO-15 para el análisis de 70 COV. Se evaluaron la linealidad de la curva de calibración y la reproducibilidad cuantitativa del compuesto objetivo. Información más detallada sobre análisis y QA/QC ha sido reportada previamente76,83.

Las emisiones del transporte marítimo se calcularon utilizando enfoques ascendentes, donde las emisiones de contaminantes se estiman para los buques individuales4. Se realizaron estimaciones del consumo de combustible del sector marítimo para el período comprendido entre 2019 y 2021 utilizando información de un sistema automático de información de gestión portuaria (AIS) para calcular las emisiones de PM2.584, debido a que las estimaciones de emisiones nacionales de 2020 no estaban disponibles. Los detalles sobre la estimación de las emisiones de contaminantes atmosféricos atribuibles al transporte marítimo se han descrito en otros lugares85,86,87.

La ecuación utilizada para calcular las emisiones primarias de PM2.5 fue:

donde Eij es la i-ésima emisión de especies traza en el j-ésimo buque (toneladas), Fhwj es el w-ésimo arqueo bruto j-ésimo consumo de combustible del buque durante la estadía (toneladas), Fmwj es el w-ésimo arqueo bruto j-ésimo consumo de combustible del buque durante las maniobras (toneladas) y EFi es Con factor de emisión de especies traza en los fuelóleos de transporte (kg ton−1), 5,6, 79,3, 20 S, 2,7 para PM2,5, NOx, SO2 y COV, respectivamente.

donde SFOC es el coeficiente de consumo de fueloil a la velocidad máxima de w arqueo bruto jth buque calculado como w arqueo bruto × 10-3 + 16,263 (toneladas día−1), t es el tiempo (días) empleado en la fase de alojamiento para w arqueo bruto jth embarcación y 0,2 es la relación supuesta de consumo de combustible entre la fase de alojamiento y la velocidad máxima. D es la distancia de maniobra (km), 2 es la llegada y la salida, M es el wth tonelaje bruto jth eficiencia de combustible del buque (km kl−1) y ρ es la gravedad específica del fueloil de transporte (0,9593 toneladas kl−1).

donde Ej (2nd) son las emisiones secundarias estimadas de PM2.5 (toneladas), y ESO2j, ENOxj y EVOCj son las emisiones estimadas, respectivamente, de SO2, NOx y VOC, derivadas del método de consumo de combustible en las Ecs. (1–3).

En este estudio, se aplicó un enfoque de modelado PMF para identificar el PM2.5 relacionado con la fuente de envío y los gases traza, y para cuantificar las contribuciones específicas de la fuente, ya sea en el aire urbano o en el aire del puerto sobre Busan. Se enfatizó la importancia de utilizar datos de entrada de alta calidad o evaluar el rendimiento de identificación de fuentes de los modelos receptores para garantizar una evaluación confiable de la calidad del aire88. Los procedimientos de optimización de soluciones de modelado y preparación de conjuntos de datos a lo largo del análisis de distribución de fuentes utilizando PMF se han descrito en otros lugares89,90,91.

Se prepararon dos conjuntos de datos de especiación de PM2.5 de 24 h (sitio del puerto y sitio de fondo urbano), que consistieron en mediciones tomadas antes de las regulaciones (2019) y durante el período de reducción posterior a S en los fuelóleos de envío (2020-2021). Se introdujeron en el PMF 5.0 un conjunto de datos de PM2.5 de matriz de 774 × 31 (número de muestra × especie) para el sitio del puerto y un conjunto de datos de PM2.5 de matriz de 751 × 31 para el sitio de fondo urbano. Con respecto a las mediciones SIFT-MS en el sitio A, se preparó un conjunto de datos de matriz de 997 × 71 al incluir mediciones por hora de 70 especies gaseosas y CO, donde un trazador típico de fuentes de combustión primaria, es decir, CO podría separar los dos tipos de fuentes diferentes. es decir, relacionados con la combustión y asociados con la volatilización64. Los archivos de datos de entrada PMF constan de mediciones (C) y sus incertidumbres (U). En este trabajo, se estimó la incertidumbre de especies individuales para tres conjuntos de datos usando concentraciones y límite de detección del método (MDL)92, como se revela en la ecuación. (5).

donde Uij es la incertidumbre de la especie j en la muestra i, k es la fracción del error analítico (0.1 cuando Cij > MDL; 0.2 cuando Cij ≦ MDL), y MDL es el límite de detección determinado mediante mediciones repetidas.

Las soluciones de PMF para tres conjuntos de datos se evaluaron respectivamente variando los parámetros, como el número de factores (3–10), la incertidumbre adicional del modelo (0–30 %) y la incertidumbre específica de la especie a través de la selección de la categoría de cada compuesto ("Strong ", "Débil" o "Malo"). El análisis de Fpeak se realizó cambiando la fuerza de Fpeak de −1 a 1 en pasos de 0,4, y el valor de Fpeak se fijó en cero. Se examinó la correlación entre las concentraciones observadas y modeladas para especies individuales. Se implementó Bootstrapping para evaluar la estabilidad de las soluciones PMF. Además, la ambigüedad rotacional y los efectos de los errores aleatorios se evaluaron mediante análisis DISP y BS-DISP. Finalmente, se determinaron soluciones optimizadas basadas en revisiones de literatura para marcadores de fuentes, fuentes locales reconocidas y contribuciones específicas de fuentes en función de los datos meteorológicos. Con respecto al conjunto de datos SIFT-MS, se adoptaron dos tipos de enfoques complementarios (inclusión de CO y análisis espacial) para evaluar la idoneidad de la identificación de la fuente de envío para los perfiles de factores PMF de gases traza, ya que la información limitada sobre las firmas de origen para una amplia Se ha informado una variedad de especies carbonáceas asociadas con las emisiones del transporte marítimo.

La extracción de perfiles de fuentes locales específicos basados ​​en análisis transversales usando las diferentes concentraciones entre sitios a barlovento y a favor del viento también se describe en el estudio anterior89. Antes del análisis de la sección transversal, se calcularon las concentraciones medias de 5 min de especies gaseosas orgánicas carbonáceas usando mediciones SIFT-MS con una resolución de 40 s en los Sitios A y B. Las concentraciones medias de 1 hora se produjeron cuando la media de 5 min las concentraciones estaban disponibles al mismo tiempo en ambos sitios, que se utilizaron para el análisis espacial o para el análisis de PMF. Se podría identificar una dirección de viento dominante que tenga una fuerte influencia en las emisiones del transporte marítimo en el Sitio A mediante el uso de un diagrama polar de SO2 (recuperado del sitio del puerto) fuertemente emitido a través de la combustión de HFO de los buques en las regiones portuarias (consulte la Fig. 6 complementaria). Por lo tanto, durante los tiempos influenciados por el penacho de barcos, el aumento del nivel por hora de especies orgánicas carbonosas en los sitios a favor del viento (es decir, el Sitio A) transportados a través de las regiones portuarias desde el sitio a barlovento (es decir, el Sitio B) podría ser el resultado de las emisiones del transporte marítimo. El perfil de contribución neta en el Sitio A se obtuvo calculando (CA - CB) / CA × 100. Y esta firma de fuente podría proporcionar una explicación de apoyo en la identificación del perfil del factor PMF para contaminantes gaseosos.

Sobre la base de los perfiles de fuente de PMF para las especies de gases traza, el potencial dependiente de la fuente para la formación de SOA se estimó a continuación.

donde SOAi es el potencial de formación secundaria de aerosoles orgánicos de especies individuales de COV (ng m−3), VOCi es la concentración de especies i (ppbv), y rendimiento de SOAi es el rendimiento de producción de aerosoles orgánicos derivado de la fotoquímica experimental de especies i en otras publicaciones (μg m−3 ppm−1). En este estudio, se utilizó la información disponible para el rendimiento de SOA de doce especies de COV (heptano, iso/n-octano, nonano, decano, undecano, ciclohexano, acetileno, isopreno, benceno, tolueno, xilenos/etilbenceno, estireno) para calcular el SOA. potencial de formación93,94,95.

El efecto sobre la calidad del aire de las políticas de reducción de las emisiones del transporte marítimo, como el cambio a combustibles con menor S y la reducción de la velocidad de navegación, debe evaluarse espacialmente. Para lograr esto, se adoptó un enfoque de modelado de transporte químico (CMAQ) para obtener información cuantitativa sobre la relación entre los cambios de las emisiones de precursores (es decir, SO2, NOx, NH3, VOC), resultantes de la implementación de regulaciones sobre el transporte marítimo, y el PM2.5 composiciones químicas. Una descripción detallada de las simulaciones CMAQ de alta resolución sobre Busan y las evaluaciones de modelos están disponibles en otros lugares96. Brevemente, el modelo de pronóstico de investigación meteorológica con el análisis final global de NCEP (WRF/FNL) se aplicó a la simulación CMAQ de una resolución de 1 km sobre Busan. Las emisiones antropogénicas utilizadas en las simulaciones CMAQ se derivaron de las estimaciones de emisiones nacionales de resolución espacial de 1 × 1 km. Como se muestra en la Fig. 8 complementaria, el período de estudio (del 20 de agosto de 2020 al 26 de agosto de 2020) para las simulaciones de sensibilidad de CMAQ se seleccionó en función de los resultados de distribución de fuentes de WRF/FNL-CAMx con tecnología de distribución de fuentes de partículas (PSAT). ), en la que el nivel medio diario de PM2.5 en Busan está determinado predominantemente por las emisiones locales y de las cuales, la fuente de envío es el contribuyente más importante. Se utilizó un período de aceleración de 5 días para evitar que las condiciones iniciales afectaran el PM2.5 simulado del período de estudio97.

Se realizaron varios escenarios de control de emisiones utilizando el modelo CMAQ y se resumen en la Tabla complementaria 3. Se simuló una ejecución de referencia que incluye todas las emisiones (Caso 0) y otras ejecuciones sin emisiones de envío (Casos 1 a 3). Luego, se calculó la diferencia en los niveles de PM2.5 en la superficie a una resolución de 1 km entre el recorrido de referencia y los otros recorridos, rastreando el efecto de los controles de emisión del transporte marítimo. Además, se evaluó la sensibilidad de los cambios en la composición de PM2.5 en el escenario del Caso 3, derivados de la reducción de NOx (Caso 4) o de la reducción de COV (Caso 5).

Los datos sobre las actividades de envío utilizados en este documento se pueden encontrar en https://new.portmis.go.kr. Los datos de especificación química de PM2.5 y los datos de AQM se pueden descargar del sitio web del Instituto de Salud y Medio Ambiente de la Ciudad Metropolitana de Busan (http://heis.busan.go.kr/). Los conjuntos de datos de gases traza SIFT-MS utilizados en este estudio están disponibles previa solicitud razonable poniéndose en contacto con el autor correspondiente ([email protected]).

Los códigos utilizados para los análisis en este estudio están disponibles previa solicitud a los autores.

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Los autores agradecen al Instituto Nacional de Investigación Ambiental (NIER) financiado por el Ministerio del Medio Ambiente (ME) de la República de Corea, que proporcionó datos del inventario nacional de emisiones en alta resolución y financió la investigación que se informa en este documento (NIER-2021 -01-03-005). También apreciamos mucho al profesor. Z. Son en la Universidad de Dong-Eui y al profesor Y. Son en la Universidad Nacional de Pukyong por brindar discusiones invaluables.

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Sang Min Hyun

Centro de Investigación de Evaluación de Riesgos, Instituto Coreano de Ciencias y Tecnologías Oceánicas, Geoje, 53201, República de Corea

Joongeon An

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EJ dirigió el estudio, incluido el análisis de datos, y escribió el manuscrito; SC recopiló las mediciones SIFT-MS utilizadas en este estudio y contribuyó a la interpretación de los datos; EY revisó y editó el manuscrito; SH contribuido al concepto del estudio; JA organizó campañas de campo y apoyó el trabajo con pretratamiento de datos. Todos los autores comentaron el manuscrito.

Correspondencia a Eunhwa Jang.

Los autores declaran no tener conflictos de intereses.

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Información complementaria sobre el impacto de la regulación de las emisiones del transporte marítimo: cambios en la composición de los aerosoles urbanos revelados por el receptor y el modelado numérico

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Jang, E., Choi, S., Yoo, E. et al. Impacto de la regulación de las emisiones del transporte marítimo en los cambios en la composición de los aerosoles urbanos revelados por modelos numéricos y de receptores. npj Clima Atmos Sci 6, 52 (2023). https://doi.org/10.1038/s41612-023-00364-9

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Recibido: 10 Octubre 2022

Aceptado: 03 mayo 2023

Publicado: 29 mayo 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41612-023-00364-9

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